Résultats sur le fond radiologique mené sur la zone Ope (2009-2013)

Introduction

Une première campagne pour déterminer l’état de référence radiologique de la zone OPE a été réalisée en 2008 par Subatech. La plupart des mesures se sont révélées au niveau des limites de détection. Un accord spécifique de partenariat entre l’IRSN et l’ANDRA, traitant du fond radiologique de la zone OPE a été signé en 2010. L’objectif de cette collaboration est de quantifier les radionucléides (mesures significatives supérieures aux limites de détection) grâce à des mesures bas bruit de fond.

Synthèse bibliographique des données existantes

Une synthèse bibliographique sur les données disponibles a d'abord été réalisée. Une interprétation des résultats en regard de ceux attendus et présentés dans la synthèse bibliographique livrée fin 2011 permet d’atteindre une connaissance générale de la zone OPE. Cette synthèse a permis de rapporter de nombreuses données issues de différentes études que l’IRSN mène, pour la plupart, depuis plusieurs années. L’attention s’est portée également sur des données régionales ou locales, autour de la zone du Laboratoire Souterrain de l’Andra. Une reconstitution des dépôts consécutifs aux retombées des tirs atmosphériques d’armes nucléaires et ceux de l’accident de Tchernobyl en 1986 a été opérée sur la zone étudiée. Des données bibliographiques ont été fournies sur quelques radionucléides spécifiques des déchets radioactifs, par ailleurs rarement rencontrés dans l’environnement.

Le site du Laboratoire souterrain de Bure se trouve dans une zone éloignée de toute activité nucléaire : le centre CEA1 de Valduc, le CNPE2 de Nogent-sur-Seine, le CNPE de Cattenom sont éloignés de 120 à 140 km. Le CNPE de Chooz est situé à 200 km et le centre de retraitement de La Hague est à près de 600 km de Bure. Les autres sites de stockage de l’ANDRA à Soulaines (CSA3) et Morvillers (Cirès4) sont plus proches (environ 50 km), mais leur impact est considéré très local. L’environnement est très rural, avec une densité de population faible et les grandes villes sont éloignées également. Du fait d’une altitude modeste et d’une pluviométrie faible pendant les retombées de l’accident de Tchernobyl, les dépôts y sont modérés, de même que pour les retombées des tirs atmosphériques d’armes nucléaires. La géologie du sous-sol (calcaires, marnes et argiles en profondeur) n’est pas propice à l’hébergement de radionucléides naturels des familles de l’Uranium-Thorium et par extension de Radon. Toutes ces caractéristiques font que les concentrations en radionucléides naturels et artificiels devraient se situer dans les valeurs basses de ce que l’on peut constater dans l’environnement en

1 : Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives

2 :Centre nucléaire de Production d'Electricité

3 : Centre de stockage de l'Aube

4 : Centre industriel de Regroupement, d'Entreposage et de Stockage

Carte du quart nord-est de la France illustrant les différents sites où des données régionales sont disponibles

L’ensemble de ces données et de ces résultats de mesures environnementales permet de donner, à partir de l’extrapolation des mesures existantes, un premier panorama des niveaux de concentrations pour la plupart des radionucléides susceptibles d’être mesurés ou recherchés dans l’environnement.

Etude des sols

Le choix des 10 sites de prélèvement a donné lieu à plusieurs réunions IRSN-Andra pour rechercher les plus pertinents par rapport aux objectifs scientifiques et aux objectifs OPE (sols forestiers du site de Montiers, sols agricoles connus OPE, sols de prairie…). Les 43 échantillons sont des composites de plusieurs prélèvements sur chaque site et horizon de sol selon le protocole couramment utilisé par l’IRSN. Plusieurs types d’analyses ont été réalisés :

La teneur en 40K des sols agricoles est probablement à relier à la forte teneur sur les échantillons de colza. En effet, il existe un lien potentiel avec engrais potassiques apportés sur les sols de culture (souvent situés sur plateaux).

 Globalement, les sols apparaissent appauvris en 234U. 234U est plus mobile et lessivable dans les matières minérales que 238U. On observe une grande variabilité et des différences intéressantes entre les sols calcaires, sols sur Valanginien et sols sur alluvions. Le système le plus déséquilibré présente un rapport 238U/230Th de 0,5 ; 238U étant plus mobile et lessivé que 230Th.

On note un fort enrichissement en radium par rapport à l’uranium (rapport 226Ra/238U), particulièrement dans les sols sur alluvions hydromorphes en anoxie, qui se comportent alors comme un réacteur géochimique ; on peut classer les descendants par teneurs décroissantes 238U > 226Ra > 230Th. Les sols les plus sableux ont les teneurs en 226Ra les plus faibles, les sols calcaires les plus riches en argile accumulent 226Ra, ou les uraniums (le radium étant habituellement plus mobile que U et Th).

Pour le 137Cs : contrairement à ce qui est observé en France, il n’est pas mesuré de teneurs en 137Cs plus élevées en forêt : 10 à 30 Bq/kg, valeur assez faible, ce qui équivaut à 2550 Bq/m2. Les teneurs les plus fortes sont mesurées dans les horizons superficiels (0-10 cm), en particulier dans les sols « naturels », car ces sols sont moins remaniés.

Il existe une corrélation connue entre la valeur du rapport 137Cs/Pu  et l’origine via les tirs atmosphériques versus Tchernobyl (Leroux et al, 2008, Journal of Environmental Radioactivity). Ici, l’origine des tirs atmosphériques est majoritaire, avec une faible contribution du 137Cs d’origine Tchernobyl.

Le 90Sr  apparait mobile dans les sols, car, analogue du Ca, il n’est pas retenu par les argiles. Mobilisable par les végétaux, il apparait une plus forte teneur dans les litières. On observe généralement une diminution du Sr par rapport au Cs dans l’environnement (Applied Geochemistry, 2008) ce qui montre que le strontium est mobile et qu’il disparaît plus vite que le Cs.

Atmosphère (aérosols, eau de pluie et gaz)

Le 137Cs peut être remis en suspension à partir des horizons superficiels de sols via la remise en suspension de poussières, brulis ou utilisation du bois comme usage domestique, ce qui entraine une remobilisation du 137Cs. Le pic de 137Cs observé en janvier-février peut provenir d’une arrivée de masse d’air saharienne ou de l’utilisation de bois pour le chauffage (à vérifier). Il pourra regarder par la suite le lien éventuel avec les retombées atmosphériques (Thèse de Emeline LEQUY, 2010-2013) et/ou Levoglucosan, marqueur de la combustion, et aussi avec les niveaux d’empoussièrement.

Les radionucléides cosmogéniques naturels comme le 7Be présentent une variation saisonnière, avec des teneurs plus élevées en été, correspondant à un processus de subsidence des masses d’air vers les basses couches de l’atmosphère. On observe le même comportement (variabilité intra et inter annuelle, 7Be, 22Na) sur 3 sites différents (Houdelaincourt, Charleville, Dijon).

Niveaux d'activité en 22Na dans l'air à Houdelaincourt, Dijon et Charleville-Mézières entre septembre 2011 et décembre 2012

On observe des variations à Houdelaincourt des teneurs en 40K, en octobre-novembre, probablement liées à la remise en suspension et aux pratiques agricoles.

Le rapport 238Pu/239+240Pu  de 0,05 (avec une incertitude de 50% sur 238Pu) caractérise les retombées des essais nucléaires. Ces teneurs en plutonium dans l’air atmosphérique sont rarissimes.

Les teneurs en tritium sont très faibles, très proches des limites de détection (de l’ordre du mBq/m3), et typiques d’un environnement à l’écart d’activité nucléaire. Le rapport HT (tritium gaz)/HTO (eau tritiée) est égal à 2 sur le territoire de l’OPE. Sur Dijon, on arrive à détecter l’influence du centre de Valduc, de manière occasionnelle.

Les retombées atmosphériques sont exprimées en Bq/m2 (dépôt) et non pas en Bq/L, pour tenir compte des effets de lessivage pendant quelques dizaines de minutes sur la colonne d’air et ne pas avoir de biais, lié à la dilution de la concentration dans l’eau de pluie correspondant à ce qui continue de tomber une fois que l’atmosphère a été lessivée (typiquement au-delà de la première heure de pluie).

Cas particulier du 85Kr. Trois campagnes de prélèvement ont été réalisées en 2012 et la date du 17 mai était la plus favorable pour détecter les rejets gazeux en provenance de La Hague. Toutefois, la modélisation de la trajectoire du panache depuis La Hague montre que ce prélèvement ne concerne pas le cœur du panache. La mesure du 85Kr dans le laboratoire IRSN d’Octeville est longue, car elle requiert une phase d’enrichissement et une détection à très bas niveau. Hors influence, les niveaux mesurés sont, en moyenne, à 2 Bq/m3 et sous influence à 5 Bq/m3. La station de mesure à Perl, en Allemagne, à 100 km environ au NE, fait état d’une valeur de 5,73 Bq/m3 à la date du 17 mai. Cette mesure est basée sur des prélèvements hebdomadaires. Les rejets mondiaux en 85Kr sont attribués à environ 60-70 % à La Hague, puis Sellafield…

Milieu aquatique

Du fait de la difficulté à trouver des valeurs significatives dans l’eau et les MES (Matières En Suspension), la stratégie de prélèvement a privilégié la recherche de bio-indicateurs (phanérogames, mousses, etc.). Sur l’eau, il faudrait des échantillons de plus de 100L pour détecter des radionucléides artificiels. Les teneurs en radionucléides dans le milieu aquatique sont globalement faibles.

L’131I n’est jamais détecté (même si pas de milieu hospitalier en amont ou sur la zone, il aurait pu y avoir des malades qui rentrent chez eux après une radiothérapie par incorporation d’131I). Les rapports en plutonium sont représentatifs des tirs aériens. Le rapport 235U/238U égal à 0,72, est une valeur caractéristique de l’uranium naturel.

La radioactivité naturelle est ainsi modérée, la radioactivité artificielle est essentiellement liée aux essais aériens (et peu de Tchernobyl ou Fukushima).

Matrices biologiques terrestres

Concernant les actinides des analyses ont été réalisées sur du foie de sanglier qui, potentiellement, les concentre. Des analyses 90Sr ont été réalisées sur des os de sanglier, où il se trouve de manière préférentielle (Sr analogue du Ca).

Les végétaux (légumes feuilles, herbe de prairie) sont susceptibles d’être contaminés par les retombées atmosphériques.

L’échantillon (3kg de grains) de colza présente une activité élevée (2700 Bq/kg sec) en 40K. Le colza a des besoins élevés en potassium et cette plante le concentre naturellement. Peut-être, la fertilisation de ce terrain a-t-elle été abondante. L’analyse de la teneur en 40K aurait pu être intéressante.

Le 7Be, d’origine cosmogénique, est logiquement retrouvé dans les organes aériens des végétaux (feuilles).

L’uranium est généralement plus mobile (plus soluble) que le thorium dans les végétaux, mais les teneurs dans les matrices végétales dépendent aussi des teneurs dans les sols. Il est assez courant de constater des rapports U/Th différents dans les matrices biologiques par rapport au ratio trouvé dans les sols. Pour les animaux, il existe des cas où l’on peut les abreuver avec une eau naturellement enrichie en uranium ; ainsi, il peut y avoir des teneurs plus élevées mais ce n’est pas le cas sur le territoire OPE.

Le bruit de fond en carbone 14 dans les matrices environnementales terrestres, hors de l’influence d’une installation nucléaire, peut être approché par la mesure de feuillages annuels (feuilles d’arbres caduques) dans des zones choisies en dehors de l’influence potentielle d’un rejet (Massif Central, Provence, Bretagne, …). Les activités spécifiques moyennes annuelles des échantillons prélevés à cette fin par l’IRSN, reportées dans le Tableau 4 et la Figure 6, se placent dans le prolongement de la courbe de décroissance déjà observée et peuvent être ajustées, avec un coefficient de détermination R2 = 0,97, à une exponentielle décroissante, de période apparente 125 ans, ce qui correspond à une diminution de 0,55 % par an en moyenne (Roussel-Debet, 2012).

Évolution moyenne du bruit de fond du carbone-14 en milieu terrestre (issu de Roussel-Debet, 2012)

Les activités en 137Cs sont au-dessus des limites de détection, excepté pour le miel, l’ensilage de maïs et le fromage qui présentent les facteurs de transfert les moins élevés. Du 134Cs a été mesuré dans 4 échantillons végétaux prélevés aux mois de juin et juillet 2011, peu de temps après l’accident de Fukushima, qui ne peut être que la seule origine. Le rapport 134Cs/137Cs de Fukushima étant de 1, on peut donc supposer que Fukushima a apporté un peu de 137Cs supplémentaire (valeur la plus élevée en 134Cs : 0,21 Bq/kg sec dans du colza).

Concernant le 14C, les teneurs dans les feuilles d’arbres sont un peu plus élevées (237-243 Bq14C/kgC) que le bruit de fond attendu (233 Bq14C/kgC).

Des valeurs élevées en plutonium ont été mises en évidence dans la salade prélevée à Ribeaucourt. L’explication la plus probable est une contamination par du sol. En effet, les échantillons n’ont pas été lavés avant congélation et ce lavage ne peut être effectué à la décongélation, car la structure végétale est généralement très abîmée. Les rapports isotopiques 238Pu/239+240Pu sont tous très proches de 0,03 ; ce qui caractérise l’origine des retombées des essais atmosphériques d’armes nucléaires.

Conclusion

La radioactivité naturelle reste modérée. La radioactivité artificielle provient essentiellement des retombées consécutives aux essais atmosphériques d’armes nucléaires et cohérentes avec les observations réalisées en d’autres points du territoire.

Les concentrations en radionucléides artificiels dans l’air sont représentatives d’un bruit de fond régional non impacté.

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